近日，电子科技大学基础与前沿研究院彭翃杰教授、刘芯言特聘研究员在Journal of the American Chemical Society发表题为“Interpretable Learning of Accelerated Aging in Lithium Metal Batteries”的研究论文。刘芯言特聘研究员、基础院2021级博士研究生邹波波和北京理工大学博士研究生王雅楠为论文共同第一作者，彭翃杰教授、清华大学张强教授及北京理工大学张学强助理教授为论文的共同通讯作者，电子科技大学为论文第一单位。
在“双碳”的长期愿景下，发展新型的储能技术势在必行。传统的锂离子电池已逐渐趋近其理论容量上限，而锂金属电池以其极高的理论比能量备受瞩目。但是，锂金属电池目前在（电）化学稳定性等诸多方面仍面临着较大挑战。尽管借助理论模拟与先进表征技术，一系列针对锂金属电池的机理理解和优化策略被相继提出，然而目前仍难快速获取实验上广泛易得的直接性能描述符，这一挑战限制了先进材料和器件的开发。随着计算科学的迅猛发展，利用机器学习等先进人工智能方法实现数据驱动的研究范式正成为电池研究领域的前沿交叉热点。但目前大部分模型仍为“黑箱”模型，对电池优化的指导作用有限。同时，大部份模型仅针对特定电池体系，并且高度依赖于研究者的先验知识以开展模型特征工程。
针对以上问题，作者建立了一个通用的序贯可解释机器学习框架（sequential explainable learning framework，SELF），成功实现了对实验室组装的不同电极材料、不同电解液体系、不同组装参数和不同循环条件的锂金属电池老化轨迹拐点的精确预测。以锂|三元正极电池与锂|硫电池两类锂金属电池体系上获取的实验数据作为训练集，该模型仅需前10圈的放电曲线便能够自动提取有效特征并进行拐点预测，避免了非自动特征工程所引入的人为影响。更重要的是，基于显著图能够对模型的学习过程进行可视化，进而量化不同放电曲线片段对锂金属电池衰减加速的影响。作者发现，约90%至100%的深度放电区域主导了锂金属电池电池的老化过程，由此揭示了各类锂金属电池加速老化的普适规律。
图1. 序贯可解释机器学习框架设计思路
基于上述发现，作者进一步基于放电曲线构建了一个基于早期实验数据、可简单计算的性能描述符，实现了与锂金属电池加速老化性能的快速关联。该描述符具有很强的泛化能力，与不同数据库及文献报道均符合良好，从而为电池电解液的高通量筛选提供了理论依据。同时，作者还展示了一种新的放电协议，通过人为限制电池的放电深度，在不改变电极材料和电解液的情况下，能够有效将电池的循环寿命延长至2.8倍。进一步结合与锂金属兼容性更好的先进电解液体系，有望实现高比能、长寿命锂金属电池器件。上述方法不仅能助力锂金属电池的优化研究，也可与其他的材料、电池体系相结合，广泛推动数据和模型驱动的材料筛选与电池设计研究。
基础与前沿研究院智慧能源化学（SEEK）团队成立以来围绕人工智能和能源化学的交叉研究已经取得了一系列重要成果。针对实验室锂金属电池的单体寿命预测，团队发展了一种无需预先构筑大规模数据集的机器学习在线预测方法，实现了较高的预测精度和鲁棒性；针对锂硫电池衰减机理复杂的问题，团队建立了混合型机器学习框架解耦不同条件下的衰减机制，发现了全新的电池循环性能描述符以关联锂硫电池的循环性能，并通过优化该描述符为改善锂硫电池实用器件（如软包电池）性能指明了新方向；针对复杂合金催化剂的活性预测，团队构建了不依赖额外第一性原理计算的机器学习合金催化剂预测和高通量筛选平台，实现了对多个C1分子转化反应高效催化剂的精准预测。相关成果发表于能源化学、催化等领域的旗舰期刊J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Energy Chem.和ACS Catal.。这些论文中，电子科技大学基础与前沿研究院均为第一单位和通讯单位。
作者简介
刘芯言，基础与前沿科学研究院，校“百人计划”特聘研究员/博导。2013年和2018年分别于清华大学和斯坦福大学获得学士和博士学位，博士期间师从Jens Nørskov教授。博士毕业后曾担任Facebook Inc.（现Meta）基础数据科学部高级数据科学家。2022年初入职基础院。目前主要研究领域是能源化学相关的理论计算和人工智能交叉研究，在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., J. Energy Chem.等国际著名期刊上发表论文60余篇，H指数为28。
彭翃杰，基础与前沿科学研究院，教授/博导，从事能源化学研究。2013年和2018年在清华大学化工系分别获得学士和博士学位。连续五年入选科睿唯安全球高被引科学家（2019–2023）；入选国家青年人才、四川省青年人才等；获得教育部自然科学一等奖（排三）、颗粒学会自然科学一等奖（排三）等奖励。在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上发表论文100余篇，总引用超过26000次，H指数为76。现任Chinese Chem. Lett.副主编。
文章来源：电子科技大学
