近日，上海交通大学物理与天文学院郑远林、陈险峰教授研究组研究了非线性晶体纳米腔中增强的光参量过程，在薄膜铌酸锂中通过Anapole共振机制克服了材料的折射率限制并将光强局域在纳米腔内，实现了四个数量级的二次谐波增强。该成果以“Enhanced second-harmonic generation in thin-film lithium niobate circular Bragg nanocavity”为题发表在Nano Letters 24, 11676 (2024)。二阶非线性效应可引发许多独特的物理现象，例如二次谐波产生，这在基础科学和各种应用中起着重要作用。微纳尺度下光与物质相互作用过程，特别是非线性参量过程，有赖于材料本身强非线性还需将光局域在小模式体积内以增强作用强度。在各种材料中，铌酸锂是目前最广泛使用的非线性晶体之一，它具有强烈的二阶非线性效应。而铌酸锂折射率并不太高，对铌酸锂的加工也十分困难且蚀刻侧壁也不够陡直，这限制了其将光束限制在纳米尺度的能力，从而限制了其在纳米光子学中的应用。团队在纳米薄膜铌酸锂（TFLN）平台上利用圆形布拉格环栅腔（CBG）并在腔中心盘内设计Anapole共振条件将光限制在1.5个波长直径内，最终实现了非线性效应的显著增强。CBG结构以其高光收集效率和垂直表面发射而广泛应用于激光器、量子发射器和非线性器件中。Anapole共振由于振荡电偶极矩和环形偶极矩远场辐射模式相消干涉而没有远场辐射，是在亚波长尺度上增强光与物质相互作用的理想选择。在此研究中，团队在x切薄膜铌酸锂上的CBG中实验实现了Anapole共振增强的二次谐波产生，见图1。在泵浦强度为1.9 MW/cm^2下的归一化转换效率达1.21×10^-2 cm^2/GW；相比于薄膜铌酸锂，增强因子达到了42000倍。此外，团队还研究了椭圆形布拉格环栅腔（EBG）中二次谐波产生的特性，并在不降低非线性转换效率（约10^-2 cm^2/GW）的情况下实现了s/p入射光偏振无关二次谐波的产生。
图1. (a,b) CBG增强二次谐波过程示意图，(c,d) CBG的电子显微图和原理图，(e,f) 光场模式在CBG中心盘内分布，(g,h) Anapole共振波长下的电场和磁场分布。
在铌酸锂基集成非线性光学平台上，人们利用过各种机制来增强非线性过程。通过将金属与铌酸锂结合可以提高二次谐波的转换效率，但金属的欧姆损耗、零体二阶非线性以及低损伤阈值导致非线性转换效率较低。受铌酸锂的折射率限制，铌酸锂纳米颗粒Mie共振的品质因数一般低于100，从而也限制了其非线性效率。Fano和Anapole共振、导模共振（GMR）和membrane 超表面结构等已将归一化转换效率提高到10^-5 cm^2/GW甚至更高。铌酸锂光栅波导（LNGW）结构理论上可以实现10^-3 cm^2/GW的转换效率，但实现起来比较困难。团队利用薄膜铌酸锂上CBG结构来增强二次谐波产生的效果已超越当前铌酸锂纳米尺度上其他同类的非线性转换效率，实现了在最低泵浦强度下的最高归一化转换效率，性能对比如图2。
图2. 不同共振机制增强二次谐波的性能对比。
图3. 薄膜铌酸锂平台上基于各类增强机制的非线性效应研究进展。团队的方案还可以扩展到其他非线性光学平台，如过渡金属二硫化物和III-V族半导体等。
该工作为在无相位匹配条件下研究纳米尺度非线性光学提供了一种新途径。这一方向的发展动力近年来表现强势，图3显示的是薄膜铌酸锂平台上各类非线性共振增强机制的最新进展。未来人们期望能将非线性归一化效率再提高两个数量以上，实现更高效的非线性光学调控器件。陈险峰研究组近年来在薄膜铌酸锂光子芯片领域获得了系列重要的进展。研制出超过100GHz的薄膜铌酸锂MZ调制器，以及高速相位、偏振和空间光调制器光子芯片。研制出微米级周期性极化薄膜铌酸锂波导光子芯片，其激光频率转换效率达到国际先进水平，已经得到广泛应用。研究得到国家基金委重大项目、重点项目、国家重点研发计划、国家量子2030专项、上海市科技重大专项等项目支持。研究组正在开展面向下一代光通信、微波光子学、光计算、量子计算等应用的高性能薄膜铌酸锂光子芯片研发，已经取得了重要进展。物理与天文学院博士生李增亚为论文第一作者，郑远林和陈险峰教授为共同通讯作者。论文合作者还包括物理与天文学院胡卓然、叶晓娜、毛正阳、冯娟、黎浩、刘时杰、王波。 作者： 叶丹 供稿单位： 物理与天文学院
