北大彭莹莹课题组与合作者揭示1T-TiSe2材料中的本征电子手性

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近日,北京大学物理学院量子材料科学中心彭莹莹课题组与合作者通过先进的共振弹性X射线散射谱学与第一性原理计算,在范德瓦尔斯材料1T-TiSe2单晶中首次发现了源于轨道序的本征电子手性。这项研究不仅为1T-TiSe2材料中电子手性的存在提供了直接的实验证据,还证明了共振弹性X射线散射技术在探测电子手性方面的可行性。该研究成果以“由电子手性诱导出的圆二色性的观察发现”(Observation of Circular Dichroism Induced by Electronic Chirality)为题于2024年9月19日在线发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters)上,并被选为编辑推荐文章(Editors' Suggestion)。

手性是自然界的一种基本属性,广泛存在于例如硒单晶、磷酸铝和α-石英等晶体中,这些材料的独特物理性质和应用价值正是源于它们的手性。然而,由于这些手性来自晶格结构,本质上难以进行操控和调控。此外,某些磁性材料中的自旋排列也会形成手性或螺旋结构,打破了镜面和空间反演对称性,使材料呈现出手性,但调控这些材料的手性通常需要极强的磁场或自旋电流。在此背景下,通过弱耦合的电荷序和轨道序引发的新奇手性相逐渐成为研究焦点。这种手性不依赖于时间反演对称性或晶格对称性的破坏,且可以通过温度、应变或掺杂等手段灵活调控。这一发现为在更宽泛的条件下实现对手性的控制提供了新的途径。在过去的40年里,1T-TiSe2作为一种准二维的范德瓦尔斯材料,一直是凝聚态物理研究的重要课题。它不仅被认为是首个激子绝缘体,还首次提出可能存在电子手性。然而,尽管理论支持了早期实验的结果,相关的实验数据却始终难以直接捕捉到手性的特征,导致该现象一直备受争议。

常规X射线衍射技术对晶体中的螺旋轴并不敏感,因此无法直接探测材料的手性。而共振X射线散射技术则突破了这一限制。此前,彭莹莹与合作者利用该技术揭示了TiSe2中的轨道序(Physical Review Research 4, 033053 (2022)),但其与电子手性之间的关联仍不清晰。在最新研究中,彭莹莹课题组通过钛K边的共振弹性X射线散射实验,首次观测到TiSe₂轨道序的衍射峰展现出显著的圆二色性(高达40%)。在传统的电荷密度波相中,这些衍射峰由于中心反演对称性被禁止,而在破缺这一对称性的轨道序相中,这些峰表现出强烈的散射强度,并且随着入射能量变化呈现出明显的双峰特征(图1),表明这些信号主要由钛3d轨道的t2g和eg电子贡献。更值得关注的是,衍射峰的圆二色性强度随方位角发生显著变化。通过将实验数据与理论计算对比,研究发现圆二色性的角度依赖性与电子手性相中原子位移模型的计算结果高度吻合(图2)。这一发现首次提供了1T-TiSe₂体相中电子手性的明确证据,揭示了其与轨道序之间的内在联系。该研究为深入理解电荷密度调制、轨道占据、对称性自发破缺与手性之间的相互作用机制提供了全新视角。此外,这一研究结果还证明,共振弹性X射线散射是探测材料电子手性的灵敏工具,具有广泛的应用潜力,可用于探索更多材料体系的电子手性。

图1 利用共振弹性X射线散射探测TiSe2单晶中来自轨道序的衍射峰,其强度在钛K前吸收边具有共振行为,且对不同偏振的入射X射线的响应不同

图2 来自轨道序的衍射信号强度随方位角的演变

北京大学物理学院量子材料科学中心2019级博士研究生肖铅和德国德累斯顿莱布尼茨固体与材料研究所的博士Oleg Janson为论文的共同第一作者,彭莹莹、德国德累斯顿莱布尼茨固体与材料研究所的教授Jeroen van den Brink和荷兰阿姆斯特丹大学的教授Jasper van Wezel为论文的共同通讯作者。共振X射线散射实验得到了DESY同步辐射光源线站的科学家Sonia Francoual、Pablo J. Bereciartua Perez、Wu Xie的帮助。研究工作得到了北京市自然科学基金、国家重点研发计划和国家自然科学基金支持。

文章来源:北京大学

责编: 爱集微
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